Разработка новых соединений или сплавов, поверхность которых можно использовать в качестве катализаторов в химических реакциях, может оказаться сложным процессом, во многом зависящим от интуиции опытных химиков. Команда исследователей из Массачусетского технологического института разработала новый подход с использованием машинного обучения, который устраняет необходимость в интуиции и предоставляет более подробную информацию, чем практически могут дать традиционные методы.
Например, применив новую систему к материалу, который уже изучается традиционными методами в течение 30 лет, команда обнаружила, что поверхность соединения может образовывать две новые атомные конфигурации, которые ранее не были идентифицированы, а также еще одну конфигурацию, наблюдавшуюся в предыдущих работах. скорее всего, нестабильно.
Результаты описаны на этой неделе в журнале Природа Вычислительная наукав статье аспиранта Массачусетского технологического института Сяочэня Ду, профессоров Рафаэля Гомеса-Бомбарелли и Бильге Йилдиза, технического сотрудника лаборатории Линкольна Массачусетского технологического института Линь Ли и троих других.
Поверхности материалов часто взаимодействуют с окружающей средой способами, которые зависят от точной конфигурации атомов на поверхности, которая может различаться в зависимости от того, какие части атомной структуры материала подвергаются воздействию. Представьте себе слоеный пирог с изюмом и орехами: в зависимости от того, как именно вы разрежете торт, на краю ломтика будет видно разное количество и расположение слоев и фруктов. Окружающая среда также имеет значение. Поверхность торта будет выглядеть по-другому, если его пропитать сиропом, сделав его влажным и липким, или если его поставить в духовку, поверхность станет хрустящей и потемневшей. Это похоже на то, как поверхности материалов реагируют на погружение в жидкость или воздействие различных температур.
Методы, обычно используемые для характеристики поверхностей материалов, являются статическими и рассматривают конкретную конфигурацию из миллионов возможностей. Новый метод позволяет оценить все варианты на основе всего лишь нескольких расчетов из первых принципов, автоматически выбранных в ходе итеративного процесса машинного обучения, чтобы найти материалы с желаемыми свойствами.
Кроме того, в отличие от типичных существующих методов, новая система может быть расширена для предоставления динамической информации о том, как свойства поверхности изменяются с течением времени в рабочих условиях, например, когда катализатор активно способствует химической реакции, или когда электрод батареи заряжается или разгрузка.
Метод исследователей, который они называют структурой автоматической реконструкции поверхности, позволяет избежать необходимости использовать тщательно отобранные примеры поверхностей для обучения нейронной сети, используемой в моделировании. Вместо этого он начинается с одного примера нетронутой поверхности разреза, затем использует активное обучение в сочетании с типом алгоритма Монте-Карло для выбора участков для отбора проб на этой поверхности, оценивая результаты каждого примерного участка, чтобы определить выбор следующего. места. Используя менее 5000 вычислений из первых принципов из миллионов возможных химических составов и конфигураций, система может получить точные прогнозы поверхностных энергий при различных химических или электрических потенциалах, сообщает команда.
«Мы изучаем термодинамику, — говорит Ду, — что означает, что при различных видах внешних условий, таких как давление, температура и химический потенциал, которые могут быть связаны с концентрацией определенного элемента, [we can investigate] какая структура поверхности наиболее стабильна?»
В принципе, определение термодинамических свойств поверхности материала требует знания поверхностных энергий в конкретном расположении атомов, а затем миллионы раз определять эти энергии, чтобы охватить все возможные вариации и уловить динамику происходящих процессов. Хотя теоретически это возможно сделать с помощью вычислений, «это просто недоступно» в типичном лабораторном масштабе, говорит Гомес-Бомбарелли. По его словам, исследователям удалось получить хорошие результаты, изучив всего несколько конкретных случаев, но этого недостаточно, чтобы составить истинную статистическую картину задействованных динамических свойств.
По словам Ду, используя их метод, «мы получили новые возможности, которые позволяют нам анализировать термодинамику различных составов и конфигураций. Мы также показываем, что можем достичь этого с меньшими затратами и с меньшими затратами на квантово-механические оценки энергии. И мы также можем сделать это для более твердых материалов», включая трехкомпонентные материалы.
«Традиционно в этой области, — говорит он, — исследователи, основываясь на своей интуиции и знаниях, проверяют лишь несколько предположений. Но мы проводим комплексную выборку, и это делается автоматически». Он говорит, что «мы преобразовали процесс, который когда-то был невозможен или чрезвычайно сложен из-за потребности в человеческой интуиции. Теперь нам требуется минимальный человеческий вклад. Мы просто обеспечиваем первозданную поверхность, а наш инструмент сделает все остальное».
Этот инструмент или набор компьютерных алгоритмов, называемый AutoSurfRecon, был предоставлен исследователями в свободный доступ, поэтому его могут загрузить и использовать любые исследователи в мире, например, для помощи в разработке новых материалов для катализаторов, таких как производство «зеленого» водорода в качестве альтернативного топлива без выбросов или для новых компонентов аккумуляторов или топливных элементов.
Например, Гомес-Бомбарелли говорит, что при разработке катализаторов для производства водорода «частично проблема в том, что до конца не понятно, чем их поверхность отличается от их объема во время каталитического цикла. Таким образом, существует несоответствие между тем, как выглядит материал, когда он используется, и тем, как он выглядит, когда его готовят, прежде чем его введут в действие».
Он добавляет, что «в конце концов, в катализе сущность, ответственная за то, что катализатор делает что-то, — это несколько атомов, находящихся на поверхности, поэтому действительно очень важно, как именно выглядит поверхность в данный момент».
Другое потенциальное применение — изучение динамики химических реакций, используемых для удаления углекислого газа из воздуха или выбросов электростанций. В этих реакциях часто используется материал, который действует как своего рода губка для поглощения кислорода, поэтому он удаляет атомы кислорода из молекул углекислого газа, оставляя после себя окись углерода, которая может быть полезным топливом или химическим сырьем. Разработка таких материалов «требует понимания того, что поверхность делает с кислородом и как она структурирована», — говорит Гомес-Бомбарелли.
Используя свой инструмент, исследователи изучили расположение атомов на поверхности перовскитового материала, оксида стронция и титана, или SrTiO.3, который уже более трех десятилетий анализировался другими людьми с использованием традиционных методов, но до сих пор не был полностью понят. Они обнаружили два новых расположения атомов на его поверхности, о которых ранее не сообщалось, и предсказывают, что одно из описанных расположений на самом деле маловероятно вообще.
«Это подчеркивает, что метод работает без интуиции», — говорит Гомес-Бомбарелли. «И это хорошо, потому что иногда интуиция ошибается, и то, что люди считали правдой, оказывается не так». По его словам, этот новый инструмент позволит исследователям проводить более исследовательские работы, опробуя более широкий спектр возможностей.
Теперь, когда их код стал доступен широкому сообществу, говорит он, «мы надеемся, что он вдохновит других пользователей на очень быстрые улучшения».
В состав команды входили Джеймс Дэймвуд, аспирант Массачусетского технологического института, Жаклин Лангер, доктор философии ’23, которая сейчас работает в Flagship Pioneering, и Рейзель Миллан, бывший постдок, который сейчас работает в Институте химической технологии в Испании. Работу поддержали ВВС США, Министерство обороны США и Национальный научный фонд США.